Nach dem Krieg, der sich später als für Tillich bestimmend erweisen sollte, lehrte er als Privatdozent in Berlin, dann ab 1924 in Marburg, ab 1925 an der Technischen Hochschule Dresdens und schließlich von 1929 bis 1933 in Frankfurt (Main). 1933 wurde er, nachdem er mit Die sozialistische Entscheidung ein den Nationalsozialismus kritisch betrachtendes Werk veröffentlicht hatte, aus dem Staatsdienst entlassen und muss Deutschland verlassen.
Freunde verschaffen ihm dann am Union Theological Seminary in New York City eine Anstellung, wo Tillich beinahe zwanzig Jahre lehren sollte. In dieser Zeit entstanden mit Auf der Grenze (1936, dt. 1962) auch die persönlich geprägten theologischen Reflexionen, die die mit dem Erster Weltkrieg einsetzende Krise in Tillichs Leben beleuchten und seinen späteren theologischen Werdegang erklären. Mit dem Ende des Zweiten Weltkrieges war Tillich in Fachkreisen bereits bekannt und hatte seinerseits begonnen, die englische Sprache in dem für wissenschaftliche Publikationen erforderlichem Umfang zu erlernen.
1948 war es dann aber keine gelehrte Monographie, sondern eine unter dem Titel The Shaking of the Foundation (deutsch: In der Tiefe ist Wahrheit) veröffentlichte Sammlung von Predigten, die Tillich landesweit bekannt machte. Noch in New York begann Tillich, seine Systematische Theologie zu schreiben. Als er 1955 am Seminary emeritierte, war er in den USA ein »intelektueller Superstar« (Kelsey), der sich nun die Universität aussuchen konnte. Tillich ging als University-Professor mit fakultätsübergreifendem Lehrrecht nach Harvard und veröffentlichte dort den zweiten Band der Systematik. 1962 nahm er dann noch einmal einen Ruf an die Universität von Chicago an und brachte den dritten Band der Systematischen Theologie heraus. Im selben Jahr erhielt er auch den Friedenspreis des deutschen Buchhandels. Paul Tillich verstarb 1965 im Alter von 79 Jahren.
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