Smyth war der Sohn des Astronomen William Henry Smyth; seinen zweiten Vornamen hatte er von seinem Taufpaten, dem Astronomen Giuseppe Piazzi. Nach dem Umzug der Familie von Süditalien nach Bedford erhielt er von seinem Vater erste Unterweisungen in Astronomie. Mit 16 Jahren ging er nach Südafrika, wo er am Kap der Guten Hoffnung als Assistent des Astronomen Sir Thomas Maclear tätig war. 1845 wurde er Astronomer Royal in Schottland und Professor für Astronomie an der Universität von Edinburgh. Im Jahr 1865 reiste Smyth nach Ägypten, wo er die Cheops-Pyramide bei Gizeh erstmals präzise vermaß und fotografische Aufnahmen aus deren Inneren anfertigte. 1888 gab er seine Ämter auf und lebte zurückgezogen bis zu seinem Tod im Jahr 1900.
Smyth galt als brilliant, aber exzentrisch. Seine Untersuchungen über die Eignung hochgelegener Gipfel Teneriffas als Standort für ein astronomisches Observatorium im Jahr 1856 gelten als Pioniertat. Gleichfalls Pionierarbeit leistete er beim Einsatz der Fotografie: bereits 1839 (als Daguerre sein Verfahren eben bekanntgemacht hatte), begann Smyth mit der neuen Technik zu experimentieren. Seine Aufnahmen südafrikanischer Motive ab 1843 gelten als die frühesten aus jener Gegend. Bedeutend ist auch sein Beitrag zur Lösung des Meridian-Problems von La Caille. Spektra von Nordlichtern, dem Zodiakallicht und im infraroten Wellenbereich wurden sein Spezialgebiet. 1877/78 erstellte er eine präzise Darstellung des Sonnenspektrums, wofür er 1880 den Macdougall-Brisbane-Preis erhielt.
Bekannt wurde Smyth auch wegen seines Engagements für Pyramidologie: auf Grund seiner Vermessungsarbeiten an der Cheops-Pyramide (die sich später als nicht so zuverlässig herausstellten) verfocht er die These, in den Abmessungen dieses Bauwerks seien Prophezeiungen und andere mystische Informationen verborgen. Er vertrat diese Ansichten in seinen Schriften Our Inheritance in the Great Pyramid (1864), Life and Work at the Great Pyramid (1867), sowie On the Antiquity of Intellectual Man (1868).
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