Scherrer studierte zunächst zwei Semester Botanik an der ETH Zürich, wechselte dann aber zu Physik und Mathematik. 1912 setzte er seine Studien in Königsberg fort, dann ging er nach Göttingen. Dort entwickelte er 1916 in Zusammenarbeit mit Peter Debye eine experimentelle Methode zur Strukturbestimmung von Kristallen mittels Röntgenstrahlen, das bis heute so genannte Debye-Scherrer-Verfahren. Er promovierte unter der Leitung Debyes über den Faraday-Effekt des Wasserstoffmoleküls. Ab 1918 erhält er eine Privatdozentur in Göttingen, 1920 wurde er Professor für Experimentalphysik an der ETH Zürich, ab 1927 Leiter der Experimentaphsik dort. Ab den 30er Jahren wandte er sich verstärkt der Kernphysik zu. Nach dem Zweiten Weltkrieg war er 1954 an der Gründung des Kernforschungszentrum CERN bei Genf beteiligt und wirkte in verschiedenen Intitutionen und Gremien zur Verbreitung der Kernenergie in der Schweiz (1946 Präsident der Schweizerischen Studienkommission für Atomenergie; 1958 Präsident der Schweizerischen Kommission für Atomwissenschaften). 1960 wurde er emeritiert.
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