1906 baute er sein erstes größeres Werk, das Sanatorium in Purkersdorf. Durch Kontakte mit Adolphe Stoclet, der im Aufsichtsrat der Austro-Belgischen Eisenbahn-Gesellschaft saß, die in Österreich die Aspangbahn betrieb, entstand von 1905-1911 in Brüssel das Palais Stoclet, ein Hauptkunstwerk des Jugendstils. 1912 war Hoffmann Mitbegründer des Österreichischen Werkbundes.
In der Folge wurde sein Stil immer nüchterner, wobei er sich zunehmend auf Zweckbauten beschränkte. Nach dem Zweiten Weltkrieg übernahm er verschiedene offizielle Aufgaben, wie die als österreichischer Generalkommissar bei der Biennale in Venedig und die Mitgliedschaft im Kunstsenat.
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